中科院理化所张铁锐AEM：钯修饰氢化二氧化钛光热催化氮气氧化制硝酸

Answer 1

钯修饰氢化二氧化钛光热催化氮气氧化制硝酸

研究背景

光催化为在温和条件下将氮气分子直接转化为高附加值含氮化学品提供了新途径，然而，可见光利用率低和产物选择性限制了这一过程的效率。另一方面，多能量场耦合（光热）催化过程中，如何有效实现光热耦合，以及在反应过程中如何选择性地讨论光热催化、光辅助热催化或热辅助光催化的反应机理，目前仍存在挑战，有待深入研究。

文章简介

张铁锐和施润在Advanced Energy Materials上发表的论文“Photothermal-Assisted Photocatalytic Nitrogen Oxidation to Nitric Acid on Palladium-Decorated Titanium Oxide”提出了一种基于钯修饰的氢化二氧化钛的串联光热辅助光催化氮气氧化反应体系。这一体系通过模拟工业过程，将氮气氧化过程与水合制备硝酸过程空间分离，实现了高选择性制备单一氧化产物硝酸。室温下硝酸产率为0.56 μmol g-1 h-1，而加热至200℃时增加至4.58μmol g-1 h-1。单色光量子产率从0.24%提高至0.99%。研究还详细探讨了光和热对氮气氧化反应体系的影响，证实了光热辅助光催化是增强氮氧化活性的机制。这一策略为清洁节能的硝酸生产开辟了新途径。

文章要点

要点一：串联光热辅助光催化氮气氧化反应体系的介绍

研究构建了一个模拟工业氨氧化制备硝酸过程的串联体系，将氮氧化系统与水合制备硝酸系统分离，避免引入水源可能导致的氮还原过程，从而实现高选择性制备单一氧化产物硝酸。

要点二：光热催化中光热效应的系统研究

通过调整温度和光强，系统地研究了光效应和热效应在氮气氧化反应过程中的区别。研究了固定温度下的紫外光强变化和固定光强下的温度变化对反应性能和量子效率的影响，为光热催化反应的研究提供了新的思路。

要点三：温度和时间响应的电子顺磁共振谱测试

为了更好地研究热在光热催化中的作用，开发了温度和时间响应的电子顺磁共振谱测试。测试结果表明，超氧自由基是反应过程中的关键中间体，其含量随着温度升高而增加，有效提高了光催化氮气氧化反应的效率。该方法为光热催化领域提供了新的测试表征手段。

通讯作者简介

张铁锐，中国科学院理化技术研究所研究员，主要研究能量转换纳米催化材料，发表了大量高水平学术论文，申请了多项国家发明专利，担任多个国际期刊编委。施润，项目副研究员，专注于超浸润三相界面材料结构设计及三相光、电催化反应体系的研究。

第一作者介绍

张学瑞，中国科学院大学博士研究生，主要研究方向为超浸润三相界面体系及光电催化反应体系，已在多个国际知名期刊上发表多篇学术论文。

课题组介绍

更多信息请访问：zhanglab.ipc.ac.cn/